Am 24. August 1963 begann für die Eintracht das Abenteuer Bundesliga. Mit einem 1:1 gegen den 1. FC Kaiserslautern startete die Mannschaft in die neue Liga, den ersten Eintrachttreffer erzielte Lothar Schämer. Bis zum ersten Bundesligasieg dauerte es aber noch einige Wochen, am 21. September besiegte die Eintracht die Namensvetter aus Braunschweig mit 3:0. Tat sich das von Paul Oßwald trainierte Team anfangs noch schwer, kam die Truppe nach und nach immer mehr in Fahrt und beendete die Premierensaison als Tabellendritter.
Im DFB-Pokal erreichte die Mannschaft das Finale, doch am 13. Juni 1964 setzte es eine 0:2-Niederlage gegen den TSV 1860 München. Entschuldigend soll hier erwähnt werden, dass es in Stuttgart mächtig heiß war und die Spieler an den Tagen zuvor nicht in der Hitze trainiert hatten. Außerdem besaß der DFB-Pokal Anfang der 1960er Jahre noch nicht so einen hohen Stellenwert. Jedenfalls passten alle Eintrachtspieler gut auf sich auf, denn zwei Tage nach dem Finale startete die lang geplante Südafrika-Reise. Da wollte sich keiner mehr verletzen.
In der neugegründeten Bundesliga fühlte sich die Eintracht pudelwohl, nur einmal wurde es eng. Die Saison 1970/71 bescherte einen Abstiegskampf vom Feinsten, doch nach einem 2:0-Sieg auf dem Bieberer Berg mit einem Traumtor von Bernd Nickel konnte der Klassenerhalt gefeiert werden. Es begannen die goldenen Jahre mit Grabi, Holz und Dr. Hammer, die Eintracht etablierte sich in der Spitzengruppe der Bundesliga.
Zur zweiten Meisterschaft nach 1959 sollte es aber nicht reichen, die Sportzeitschrift „kicker“ titelte „Eintracht 70 ist der zehnjährige Versuch, die Krone aufzusetzen.“ 1974 gelang aber der zweite Pokalfinaleinzug und diesmal wanderte der Pott nach Frankfurt. Im Düsseldorfer Rheinstadion besiegte die Eintracht den HSV mit 3:1 nach Verlängerung.
Ein Jahr später gelang die Titelverteidigung, diesmal bei strömendem Regen in Hannover, Gegner war der MSV Duisburg, der 1:0 besiegt wurde. Im Europapokal der Pokalsieger 1975/76 erreichte die Eintracht das Halbfinale, doch nach einem 2:1 im Heimspiel gegen West Ham aus London ging das Rückspiel im April 1976 unglücklich mit 1:3 verloren. Die damals noch nicht so zahlreich mitgereisten Fans schworen sich der Legende nach: „In spätestens 46 Jahren kommen wir wieder!“.
Doch auch wenn mit West Ham noch eine Rechnung offen blieb, die internationalen Wettbewerbe hatten es der Eintracht in den 1970er Jahren angetan. 1978 scheiterte die Mannschaft im Viertelfinale bei Grashopper Zürich, in der folgenden Saison gab es eine Verschnaufpause – und dann folgte die Saison 1979/80. Über die Stationen FC Aberdeen, Dinamo Bukarest, Feyenoord Rotterdam und Zbojovka Brünn erreichte die von Friedel Rausch trainierte Mannschaft das Halbfinale des UEFA-Cups. Dort wartete der FC Bayern München. Nach einem 0:2 im Hinspiel im Olympiastadion (vor 13.000 Zuschauern) besiegte die Eintracht die Bayern im Rückspiel mit 5:1 nach Verlängerung und erreichte das Finale. Das fand 1980 noch mit Hin- und Rückspiel statt, der Gegner war erneut ein deutscher Vertreter: Borussia Mönchengladbach. Trotz zweimaliger Führung setzte es am 7. Mai 1980 im Hinspiel eine 2:3-Niederlage. Im Rückspiel im ausverkauften Waldstadion mussten die Fans bis zur 81. Minute zittern, ehe der kurz zuvor eingewechselte Fred Schaub mit seinem Siegtreffer für grenzenlosen Jubel im Stadion sorgte. Der 21. Mai 1980 ist bis heute übrigens der einzige Tag, an dem die Eintracht im eigenen Stadion einen wichtigen Pokal übergeben bekam.
Für alle Eintrachtler war der Moment des größten Triumphs auch einer voller Wehmut: Jürgen Grabowski, Symbolfigur der Eintracht, konnte am Finale verletzungsbedingt nicht teilnehmen. Als Bernd Hölzenbein den UEFA-Cup entgegennahm, überreichte er ihn als erstes an Grabi, der in brauner Lederjacke zur Siegerehrung gekommen war. Die Fans skandierten minutenlang „Grabowski, Grabowski“ und verabschiedeten sich von ihrem Idol, Grabi beendete 1980 seine Karriere.
Für den frisch gebackenen UEFA-Cup-Sieger ging es erfolgreich weiter. Bereits ein Jahr nach dem großen Triumph stand die Eintracht wieder in einem Finale. Am 2. Mai 1981 traf die von Lothar Buchmann trainierte Mannschaft im Stuttgarter Neckarstadion auf den 1. FC Kaiserslautern. In einer von Beginn an einseitigen Partie siegte die Eintracht souverän mit 3:1 und sicherte sich den dritten DFB-Pokal. Auch nach diesem Erfolg gab es einen Abschied. Weltmeister Bernd Hölzenbein, seit 1966 bei der SGE, wechselte nach Amerika.
Auch in den Jahren zwischen 1963 und 1981 gab es in den Abteilungen des Vereins viel zu feiern. 1965 erreichten die Rugby-Männer das Endspiel um die Deutsche Meisterschaft, unterlagen dem TSV Linden aber mit 12:17. Die Tennisherren wurden 1968 Deutscher Mannschaftsmeister, die Tischtennis- und die Basketballmänner stiegen 1967 in die Bundesliga auf. Auch die Eishockey-Cracks, die ihre Heimat auf der Eisbahn in der Radrennbahn am Stadion hatten, stiegen 1968 in die Bundesliga auf. Mit Bernhard Nermerich startete ein überragender Geher für die Eintracht, Nermerich gewann zahlreiche Deutsche Meisterschaften. Und 1969 kamen die seit 1927 getrennten Turngemeinde Eintracht und die Sportgemeinde Eintracht unter dem Namen „Eintracht Frankfurt“ wieder zusammen.
